Trong Chiến tranh thế giới thứ hai, Waldman phục vụ trong Hải quân Hoa Kỳ với tư cách là một sĩ quan kỹ thuật, và tham gia vào việc xây dựng và mở rộng các căn cứ hải quân ở Hoa Kỳ.[4] Vào năm 1943, ông tạm nghỉ việc tại Notre Dame và gia nhập Oppenheimer và Serber tại Phòng thí nghiệm Los Alamos của Dự án Manhattan.[1] Ông được chỉ định vào Nhóm E-7 của Norman F. Ramsey, một bộ phận của Bộ phận Quân sự (O) chịu trách nhiệm "tích hợp thiết kế và giao hàng". Hầu hết các công việc liên quan đến việc chuẩn bị và kiểm tra thiết bị đo đạc từ các cuộc thử nghiệm thả bao gồm các loại bom giả.[5]

Waldman là người đứng đầu Nhóm TR-6 (Phép đo trong không khí) cho vụ thử hạt nhân Trinity vào tháng 7 năm 1945. Ông đã phát triển micro thả dù để đo ảnh hưởng của vụ nổ. Sau đó, ông được giao cho Dự án Alberta, một phần của Dự án Manhattan giám sát việc chuẩn bị các cơ sở để thử nghiệm và triển khai vũ khí hạt nhân, và hỗ trợ việc sử dụng chúng trong các nhiệm vụ thực tế.[5][6] Vì vậy, ông đã tham gia vào vụ ném bom nguyên tử xuống Hiroshima, với tư cách là người quay phim trên máy bay quan sát. Ông được trang bị một máy quay phim Fastax tốc độ cao đặc biệt với sáu giây phim để ghi lại vụ nổ. Không may thay, Waldman quên mở màn trập máy ảnh, do đó không có phim nào được phơi sáng.[7][8]